В 1120 году Юрий возглавил поход русских войск против волжских булгар. В походе также участвовали половцы.

В 1125 году перенёс столицу своих владений из Ростова в город Суздаль, а его сын-наследник Андрей Боголюбский — в 1157 году во Владимир. С тех пор политическая роль Ростова заметно уменьшилась.

Когда в 1132 году перешедший по смерти Мстислава Великого в Киев Ярополк Владимирович отдал Переяславское княжество Всеволоду Мстиславичу, Юрий выгнал последнего оттуда. Тогда Ярополк посадил в Переяславле Изяслава Мстиславича, но Юрий воспротивился и такому варианту. Затем Изяслав был изгнан Вячеславом Владимировичем из Турова, после чего уехал в Новгород, откуда с братом Всеволодом организовал поход в Ростово-Суздальское княжество (1134). В битве при Жданой горе обе стороны понесли значительные потери, но не добились решающего успеха. В 1135 году Переяславль был отдан Ярополком Юрию в обмен на центральную часть его княжества с Ростовом и Суздалем. Однако выступление коалиции Мстиславичей и Ольговичей против Ярополка привело к тому, что Юрий вернулся в Ростов, в Переяславль был переведён Андрей Владимирович Добрый, а на Волыни сел Изяслав Мстиславич.

После смерти Ярополка и изгнания Вячеслава из Киева Всеволодом Ольговичем (1139) активность Юрия свелась к неудачной попытке поднять новгородцев в поход на юг.

В период своего первого киевского княжения (1149—1151) оставил в Суздале сына Василька; во время последнего киевского княжения (1155—1157) сохранил Ростово-Суздальскую землю за собой лично, планируя оставить её после своей смерти своим младшим сыновьям Михаилу и Всеволоду, а старших утвердить на юге. Но вскоре его старший на тот момент сын Андрей вернулся из Вышгорода на северо-восток, а после смерти Юрия перенёс столицу княжества во Владимир-на-Клязьме.